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556-50-3 / 雙甘氨肽與高定向熱解石墨的散射動力學研究

摘要

本文通過反應力場來研究中性雙甘氨肽與高取向熱解石墨的碰撞動力學過程,分別模擬初始入射角度為0o、20o、45o和70o以及入射能量為481.5kJ/mol和表面溫度為677K的情況,并且確定和分析了散射產物的角度分布、平動能分布、內能分布和表面滯留時間分布。雙甘氨肽是一種多原子分子,具有較多的低頻振動模式和較強的表面吸附相互作用,這些使得碰撞過程的表面滯留時間較長和容易造成能量損失,尤其是表面法線方向。由于碰撞分子的動量沿表面法線方向上明顯地發生損失,而沿表面平行方向上的動量則會大部分保留,因此,其散射角通常會呈現出超鏡面反射分布,并且末態的平動能要遠小于所謂硬立方模型的預測值。本文加深了多肽分子與高取向熱解石墨碰撞及其能量轉移過程的認識和理解,有助于設計在稀薄大氣中收集這類大分子的中性氣體濃縮器。

雙甘氨肽與高定向熱解石墨的散射動力學研究

研究背景

最近人們對利用衛星在行星的稀薄大氣中尋找具有生命特征的有機分子產生濃厚的興趣。質譜儀經常被用來識別各種有機分子,然而在太空中,稀薄氣體的低密度構成了一個嚴重的挑戰。其中一種可能的解決方法是使用氣體濃縮器,其入口為錐形集中壁并且連接著一個氣體收集室。氣體在集中壁上發生碰撞反應,促進氣體散射到收集室中積累。設計這樣一個氣體濃縮器需要了解相關分子的散射行為。高定向熱解石墨(HOPG)具有多層石墨烯的有序結構、表面穩定和化學惰性,是一種潛在的集中壁材料,研究表明Ar、Xe、N2、O2、CO2和H2O等在HOPG的高能碰撞過程,散射角度具有較窄的鏡像或超鏡像分布,其能量分布可以通過簡單的硬立方模型(hard cube model)預測。對于多原子分子,在碰撞過程中能量容易轉移到分子的內部運動模式,其散射行為要比惰性原子和小分子更為復雜。在本文中,我們將探討雙甘氨肽與HOPG的散射動力學,雙甘氨肽是兩個甘氨酸分子通過脫水縮合形成的肽鍵化合物,這為理解其他多肽化合物和更為復雜的生物分子提供了一個簡單的模型。由于技術上的原因,雙甘氨肽很難汽化進行實驗,因此,理論模擬成為理解雙甘氨肽散射過程的重要手段。

內容簡介

我們通過反應力場(ReaxFF)來研究中性雙甘氨肽與HOPG的碰撞動力學過程,分別模擬初始入射角度為0°、20°、45°和70°以及入射能量為481.5KJ/mol和表面溫度為677K的情況,并且確定和分析了散射產物的角度分布、平動能分布、內能分布和表面滯留時間分布。根據法線方向的動量變化情況,碰撞軌跡可以分為三種類型:直接散射(impulsive scattering)、多次碰撞散射(extended impulsive scattering)和束縛(trapping),其中直接散射在低入射角度時占據主導,并隨著入射角度的增加而減小,而多次碰撞散射和束縛呈現相反的變化趨勢。由于雙甘氨肽具有較多的低頻振動模式和較強的表面吸附相互作用,這些使得碰撞過程的表面滯留時間較長和容易造成能量損失,尤其是表面法線方向。由于碰撞分子的動量沿表面法線方向上明顯地發生損失,而沿表面平行方向上的動量則會大部分保留,因此,其散射角通常會呈現出超鏡面反射分布,并且末態的平動能要遠小于硬立方模型的預測值。此外,模擬沒有發現雙甘氨肽碰撞解離(surface-induced dissociation)的現象。本研究加深了多肽分子與HOPG及其能量轉移過程的認識和理解,有助于設計在稀薄大氣中收集這類大分子的中性氣體濃縮器。

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